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光子上轉(zhuǎn)換動態(tài)調(diào)控為稀土摻雜上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的光色輸出提供了一種新的解決方案，在稀土發(fā)光材料應(yīng)用基礎(chǔ)研究方面具有重要意義。然而，目前具備動態(tài)調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色的材料體系通常通過交叉弛豫等過程實(shí)現(xiàn)，由于上述光色轉(zhuǎn)變過程中伴隨著稀土離子的發(fā)光猝滅過程，會無可避免地抑制發(fā)光強(qiáng)度及量子效率。另一方面，雖然多層核殼結(jié)構(gòu)納米粒子也能實(shí)現(xiàn)光色動態(tài)調(diào)節(jié)，但是其復(fù)雜的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、激發(fā)模式設(shè)計(jì)以及不同發(fā)光中心之間復(fù)雜的能量過程等問題增加了材料制備以及實(shí)際應(yīng)用的難度。因此，如何實(shí)現(xiàn)單發(fā)光中心的高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色動態(tài)調(diào)控是本領(lǐng)域面臨的一項(xiàng)挑戰(zhàn)。

針對上述科學(xué)問題，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室周博教授團(tuán)隊(duì)提出了一種基于界面能量傳遞（IET）的概念模型，在時間和空間維度上實(shí)現(xiàn)了上轉(zhuǎn)換發(fā)光動力學(xué)過程調(diào)控與光色動態(tài)調(diào)節(jié)。該工作以“Spatiotemporal control of photochromic upconversion through interfacial energy transfer"為題發(fā)表在著名期刊Nature Communications上。

周博教授團(tuán)隊(duì)通過在NaErF4:Ho(0.5?mol%)@NaYbF4@NaYF4納米結(jié)構(gòu)中設(shè)計(jì)Yb亞晶格敏化層，可有效提高對激發(fā)能量的吸收和利用，進(jìn)而增強(qiáng)上轉(zhuǎn)換發(fā)光。進(jìn)一步研究表明，在納米尺度上精確調(diào)節(jié)Er和Yb亞晶格界面處的相互作用，可精確調(diào)節(jié)Er3+→Yb3+反向能量傳遞，進(jìn)一步提升發(fā)光強(qiáng)度和量子效率。與NaErF4@NaYF4納米粒子對照樣相比，調(diào)控后的樣品發(fā)光強(qiáng)度、量子效率均大幅提升。此外，研究也發(fā)現(xiàn)微量摻雜Ho3+對調(diào)節(jié)Er3+紅光動力學(xué)過程具有促進(jìn)作用，Er和Yb亞晶格的界面能量傳遞可改變Er3+發(fā)光能級布居速率。因此通過提高激發(fā)功率密度或減小激發(fā)脈寬，實(shí)現(xiàn)了發(fā)光顏色的動態(tài)轉(zhuǎn)變（紅→綠）；而且，由于Er3+紅光能級壽命較長，短脈寬激發(fā)下樣品發(fā)光顏色也隨時間發(fā)生變化（綠→紅）。上述多模式響應(yīng)的發(fā)光性質(zhì)在光學(xué)信息防偽識別、速度探測等方面展現(xiàn)了重大應(yīng)用潛力。本項(xiàng)研究為稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的多功能設(shè)計(jì)和光色動態(tài)調(diào)控提供了新的思路。

圖1. 基于界面能量傳遞的發(fā)光模型設(shè)計(jì)。a,b）常規(guī)低濃度摻雜與發(fā)光基質(zhì)；c）基于界面能量傳遞（IET）的核殼結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)；d）NaErF4:Ho(0.5?mol%)@NaYbF4@NaYF4核-殼-殼納米粒子及能量過程示意圖。

圖2. 樣品形貌及光譜表征。a,b）樣品的TEM圖及元素分布；c,d）變Yb濃度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜及不同波長激發(fā)的發(fā)射強(qiáng)度變化；e）功率-強(qiáng)度雙對數(shù)曲線斜率；f）不同敏化層厚度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜。

圖3. 納米空間調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光。a）不同Yb3+摻雜濃度樣品的上轉(zhuǎn)換發(fā)光及吸收變化；b）吸收光譜；c,d）不同NaYF4夾層厚度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜及強(qiáng)度比較；e）與常規(guī)納米粒子的對比；f）能量傳遞速率與離子距離的關(guān)系。

圖4. 時域調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光：a,b）不同脈寬激發(fā)下的綠-紅比變化關(guān)系與色度坐標(biāo)（插圖為樣品的發(fā)光照片）；c）不同脈寬激發(fā)下的歸一化光譜；d）Er3+發(fā)光強(qiáng)度隨激發(fā)時間的變化：e）非穩(wěn)態(tài)激發(fā)上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色變化的機(jī)理示意圖；f）時間分辨光譜及紅綠比變化趨勢。

圖5. 前沿應(yīng)用。a）發(fā)光顏色多模調(diào)制；b）高泵浦功率或短脈沖激發(fā)解碼圖案信息；c）多維光信號的快速識別。d,e）速度監(jiān)測示意圖及結(jié)果；f-h）光譜結(jié)果分析及靈敏度變化。

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本文中上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)，通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案，也為稀土上轉(zhuǎn)換材料的光色調(diào)控研究提供有利工具。

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